深地工程作业环境复杂严苛,常伴随高湿、高粉尘及多组分有毒有害气体共存等问题。如何在极端条件下实现PM颗粒物的高效过滤、毒害气体的精准选择性分离,同时具备无源状态感知能力,已成为深地安全防护和先进分离膜材料领域的前沿挑战。
针对这一难题,中国矿业大学职业健康研究院何新建教授团队创新性提出“跨尺度机械互锁”(CSMI-PLA)策略。研究团队采用非对称相分离静电纺丝技术,构筑具有多级结构的聚乳酸纳米纤维网络,由此制得的CSMI-PLA复合膜,在高湿、高尘及多元气体共存等恶劣环境中,仍能保持稳定的选择性分离性能和无源感知能力,展现出良好的应用前景。
该成果以“Record selectivity of SO2 by molecularly gated sieving membranes having cross-scale mechanically interlocked nanofibers”为题,发表于国际权威期刊《Advanced Materials》(Nature Index期刊,影响因子:29.1)。论文第一作者为我校安全2025级博士生汪少振,研究工作由何新建教授、徐欢副教授共同指导,并获国家重点研发计划项目、国家自然科学基金等资助支持。

跨尺度机械互锁构筑“牢、准、智”一体化纳纤膜
研究阐明了CSMI-PLA纳纤膜的核心设计原理,并提出“可编程纤维界面”构筑概念:以非对称相分离静电纺丝构建多孔PLA骨架;多巴胺渗入纤维表面氧化聚合形成PDA,通过儿茶酚/氨基与PLA羟基、羰基的动态氢键网络形成一级互锁界面;纤维活性表面凹凸位点富集金属离子,诱导hetero-MOF局域成核与外延生长,与聚合物形成“榫卯”式二级互锁界面。由此,传统平面接触界面被三维机械锚定节点取代,界面应力可沿分子键合、纳米晶和纤维网络逐级传递与耗散。

图1. 跨尺度机械互锁聚乳酸纳纤膜的界面构筑及多功能协同
多尺度孔道网络的气流调控与高效颗粒物捕集
CSMI-PLA膜通过协同调控界面润湿与三维贯通孔道,有效平衡了“高效率-低阻力-高湿稳定性”权衡难题。其在125 Pa下气流速度达311 mm·s⁻1,85 L·min⁻1时压降仅120 Pa,PM0.3过滤效率>99.45%,品质因子0.10 Pa⁻1,连续效率>99.30%,且经湿循环和再生后性能稳定。CFD模拟与实验吻合,揭示了大孔承载主流、微纳粗糙增强碰撞及电活性位点强化静电吸附的协同机制。

图2. CSMI-PLA纳纤膜的低阻过滤性能及协同捕集机制
分子门控识别驱动的SO2超高选择性筛分
模拟与吸附实验表明,CSMI-PLA膜借助hetero-MOF孔窗、MOF/PDA界面间隙及纤维通道构建连续孔径梯度(0.5 nm超微孔、1.1–1.4 nm微孔及介/大孔),实现跨尺度分子门控传质:超微孔筛分尺寸,不饱和金属位点与PDA极性界面增强SO2/CO2主客体作用,介/大孔降低扩散阻力。273 K、1 bar下,SO2和CO2吸附量达10.6和4.2 mmol·g⁻1,IAST选择性高达37,000,较PDA-PLA提升近两个数量级;在含PM混合气流中吸附容量稳定,多次循环曲线重合,证实颗粒捕集与分子识别分区协同有效抑制孔道堵塞与位点失活。

图3. CSMI-PLA纳纤膜的气体吸附行为与跨尺度分子门控筛分机制
小结
本研究以可降解PLA骨架为基础,提出PDA氢键黏附与hetero-MOF配位–拓扑缠结协同的跨尺度互锁策略,构筑“分子键合–纳米咬合–微米网络”三级贯通结构。该材料在高流量、高湿、含尘等多组分条件下,兼具PM0.3高效过滤、SO2/N2创纪录选择性及稳定循环分离能力。该策略推动柔性功能层由二维界面黏附转向三维拓扑锚定,为多孔晶体功能层的长效集成提供了通用界面范式,并为工业净化、呼吸防护及智能穿戴膜材料设计奠定基础。
原文链接:https://doi.org/10.1002/adma.74439

